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http://repositorio.ufc.br/handle/riufc/71018
Type: | Tese |
Title: | Rapid Sonochemistry Approach Produces Magnetic Nanoparticles for MR imaging and Electrochemical Sensors |
Title in English: | Rapid Sonochemistry Approach Produces Magnetic Nanoparticles for MR imaging and Electrochemical Sensors |
Authors: | Andrade Neto, Davino Machado |
Advisor: | Fechine, Pierre Basílio Almeida |
Keywords: | Metodologia Sonoquímica;Nanopartículas Magnéticas;Agentes de Contraste;Sensores eletroquímicos |
Issue Date: | 2021 |
Citation: | ANDRADE NETO, Davino machado. Rapid Sonochemistry Approach Produces Magnetic Nanoparticles for MR imaging and Electrochemical Sensors. 2021. 153 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal do Ceará, Fortaleza 2021. |
Abstract in Brazilian Portuguese: | A metodologia sintética impacta na performance das nanopartículas magnéticas (MNPs) em diversas aplicações, incluindo biológicas, em sensores e separação. Nessa perspectiva, algumas estratégias de síntese podem ser dispendiosas, demoradas e de difícil execução, o que leva a procura por metodologias alternativas. O método sonoquímico tem recebido atenção em síntese de nanomateriais, pois ele pode aumentar a velocidade da produção dos nanomaterias. Nesse sentido, este trabalho consolidou a abordagem sonoquímica desenvolvida em nosso grupo, aplicando as nanopartículas produzidas como agentes de contraste para imagem por ressonância magnética nuclear (RMN) e sensor eletroquímico para o pesticida carbendazim (CBZ). No que se refere ao agente de contraste, foi reportado o uso de um amino-fosfonato disponível comercialmente – dietilenotriaminopentakis(ácido metil fosfônico) (DTPMP) – para funcionalizar MNPs. Estudou-se as propriedades químicas, estruturais e magnéticas das MNPs funcionalizadas com DTPMP através de diversas técnicas de caracterização. Além disso, análises de citotoxicidade e relaxividade confirmaram o potencial das nanopartículas produzidas como agentes de contraste, uma vez que apresentaram um perfil não-citotóxico e altos valores de relaxividade (357–417 mM–1 s–1). Em um outro estudo, desenvolveu-se um sensor para o CBZ, utilizando MNPs funcionalizadas com poli-etilenodiamina (@BPEI). Adicionalmente, foi proposto um caminho reacional para eletro-oxidação do CBZ, baseando-se em medidas eletroquímicas e detecção dos produtos de oxidação por espectrometria de massa. Estes resultados sugerem que a oxidação do CBZ ocorra através da inserção de radicais hidroxila e que a reação redox tenha o mesmo número de elétrons e prótons. Os valores de limite de detecção (LOD) e de quantificação (LOQ) para o metodologia eletroanalítica foram 38,7 a 64,0 e 61,7 a 73,4 nmol L–1, respectivamente, que são menores que a concentração máxima de CBZ aceita pelas agências reguladoras brasileiras. Além disso, uma metodologia eletroanalítica para o CBZ em águas naturais foi desenvolvida com sucesso. Portanto, a metodologia sonoquímica apresentou baixo custo, ser de fácil execução e economia de tempo. Além disso, se mostrou eficaz tanto para sintetizar MNPs quanto para modificar sua superfície com diferentes agentes funcionalizantes. Como resultado, foram obtidos nanosistemas capazes de atuarem como agentes para diagnóstico médico por imagem e na construção de eletrodos modificados para identificação de pesticidas. |
Abstract: | The synthetic methodology impacts the performance of magnetic nanoparticles (MNPs) in several applications, including biological, sensing, and separation. In this respect, the most used approach to preparing these nanomaterials, thermal decomposition, has proven to be time-consuming, expensive, and laborious, which indicates the need for alternative synthetic methods. Sonochemistry has received increasing attention in nanomaterials synthesis because of its ability to increase the speed of nanomaterials’ production. In this sense, this work consolidates the developed sonochemistry methodology by applying the produced MNPs as a contrast agent for magnetic resonance imaging (MRI) and an electrochemical sensor for carbendazim (CBZ). Concerning the contrast agent, it is reported the use of a commercially available amino-phosphonate compound, diethylenetriaminepenta (methylene phosphonic acid, DTPMP), to functionalize Fe3O4 nanoparticles (NPs). Several characterization techniques were performed to study the properties of DTPMP-functionalized MNPs. Furthermore, relaxivity and cytotoxicity analyses confirmed the MRI contrast agent potential of the DTPMP-coated Fe3O4 NPs, presenting a non-cytotoxicity profile and high values of transverse relaxivity (357–417 mM–1 s–1). Regarding the electrochemical sensor, it was developed a highly efficient electrochemical sensor for CBZ using polyethylenimine-functionalized MNPs (@BPEI). Furthermore, a pathway for the electrooxidation reaction of CBZ was proposed based on electrochemical measurements and the oxidation products detected by mass spectrometry. Then, an electroanalytical methodology was developed using @BPEI. Our findings suggest that oxidation of CBZ occurs through the insertion of hydroxyl radicals and that the redox reaction involves the same number of protons and electrons. The LOD and LOQ values of the electroanalytical method are 3.87 × 10‒8 to 6.40 × 10‒8 and 6.17 × 10‒8 to 7.34 × 10‒8 mol L–1, respectively, which are lower than the maximum permitted level for CBZ in Brazilian regulation. Additionally, an electroanalytical methodology was successfully developed for CBZ detection in natural waters. Therefore, we can firmly affirm that this work contributed to different research fields, but connected by materials science, from analytical chemistry to medical imaging diagnosis. |
URI: | http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/71018 |
Appears in Collections: | DQAFQ - Teses defendidas na UFC |
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