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Type: Tese
Title: Análise das características elétricas das matrizes compósitas (1–x)ZnZrNb2O8 ‒ (x)CaTiO3 para aplicações em componentes de radiofrequência e micro-ondas
Title in English: Analysis of the electrical characteristics of composite matrices (1–x)ZnZrNb2O8 ‒ (x)CaTiO3 for applications in radiofrequency and microwave components
Authors: Holanda, Lucas Freire de
Advisor: Sombra, Antonio Sergio Bezerra
Keywords: ZnZrNb2O8;CaTiO3;Propriedades dielétricas;Radiofrequência
Issue Date: 2022
Citation: HOLANDA, Lucas Freire de. Análise das características elétricas das matrizes compósitas (1–x)ZnZrNb2O8 ‒ (x)CaTiO3 para aplicações em componentes de radiofrequência e micro-ondas. 2022. 97 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2022.
Abstract in Brazilian Portuguese: O presente trabalho descreve o desenvolvimento de novos materiais cerâmicos à base de ZnZrNb2O8 (ZZNO). A adição de CaTiO3 (CTO) em diferentes proporções foi realizada para sintetizar os compósitos, de fómula geral (1-x)ZnZrNb2O8 – (x)CaTiO3 (0 ≤ x ≤ 0,40, fração em massa). O ZZNO foi preparado pelo método de reação de estado sólido. Difração de Raios X (DRX) e microscopia eletrônica de varredura (MEV) foram utilizadas para caracterização estrutural e morfológica, respectivamente. Espectroscopia de impedância (EI) foi utilizada para a caracterização dielétrica na região de radiofrequência e os métodos de Hakki-Coleman e Silva-Fernandes-Sombra foram utilizados para avaliar as propriedades dielétricas na região de micro-ondas. Os resultados de DRX mostraram que a fase ZZNO de estrutura monoclínica foi obtida com sucesso e que houve a formação de diferentes fases secundárias nos compósitos formados pela adição de CTO ao ZZNO. As análises de EI forneceram os primeiros resultados para a caracterização do ZZNO em radiofrequência, com permissividade (ε’) = 28,6 e tangente de perda (tg δ) = 2,6×10‒3 em 1 MHz e 40 ºC. Para os compósitos com CTO, os valores de ε’ ficaram entre 4,1 e 1,65×103 e os valores de tg δ, entre 2,0×10‒3 e 23,29. A análise dos diagramas de Nyquist para todas as amostras indicaram um comportamento tipo não-Debye e um circuito equivalente foi proposto para avaliar os efeitos elétricos de grão e contornos de grão. A estabilidade térmica foi avaliada a partir do cálculo do coeficiente de temperatura da capacitância, com o ZZNO e a amostra com 10% de CTO (x = 0,10) apresentando alta estabilidade térmica na região de 1 MHz. As propriedades dielétricas em micro-ondas foram investigadas, com valores de εr entre 23,45 e 53,89 e tg δ entre 2,07×10–4 e 1,06×10–2. Os valores do coeficiente de temperatura da frequência de ressonância (τf) variaram entre –51,50 e +38,47 ppm ºC–1. Os compósitos com 13% (x = 0,13), com τf = –2,09 ppm ºC–1, e com 14% de CTO (x = 0,14) , com τf = +2,05 ppm ºC–1, foram aqueles que apresentaram maior estabilidade térmica na região de micro-ondas. Simulações numéricas foram realizadas para avaliar o comportamento das cerâmicas como antenas ressoadoras dielétricas e as amostras apresentaram ganho entre 3,64 e 5,32 dBi, largura de banda entre 56,4 e 130,17 MHz e eficiência entre 72 e 99,10%, indicando grande potencial de aplicação na região de micro-ondas.
Abstract: The present work describes the development of new ceramic materials based on ZnZrNb2O8 (ZZNO). The addition of CaTiO3 (CTO) in different proportions was performed to synthesize the composites, with general formula (1–x)ZnZrNb2O8-(x)CaTiO3 (0 ≤ x ≤ 0.40, mass fraction). The ZZNO phase was prepared by solid state reaction method. X-ray diffraction (XRD) and scanning electron microscopy (SEM) were carried out to evaluate the structural and morphological characteristics, respectively. Impedance spectroscopy (IS) was used for the dielectric characterization in the radiofrequency region and the Hakki-Coleman and Silva-Fernandes-Sombra methods were used to evaluate the properties in the microwave region. The XRD results showed that the ZZNO phase with monoclinic structure was successfully obtained and that there was the formation of different secondary phases in the composites formed by the addition of CTO to ZZNO. The IS analysis provides the first results for the characterization of ZZNO in radiofrequency, with permittivity (ε’) = 28.6 at 40 ºC and loss tangent (tg δ) = 2.6×10‒3 at 1 MHz and 40 º C. The ε’ values were between 4.1 and 1.65×10‒3 and tg δ values between 2.0×10‒3 and 23.29 were obtained for the composites with CTO. The analysis of Nyquist plots for all samples indicated a non-Debye type behavior and an equivalent circuit was proposed to evaluate the electric effects of grain and grain boundaries. Thermal stability was evaluated from the calculation of the temperature coefficient of capacitance (TCC) and the ZZNO and the samples with 10% of CTO (x = 0.10) exhibited high thermal stability in the region of 1 MHz. The dielectric microwave properties were investigated, and the values of εr were between 23.45 and 53.89 and tg δ values were between 2.07×10–4 and 1.06×10–2. The temperature coefficient of resonant frequency (τf) values ranged between –51.50 and +38.47 ppm ºC–1. The composites with 13% (x = 0.13), with τf = –2.09 ppm ºC–1, and 14% of CTO (x = 0.14), with τf = +2.05 ppm ºC–1, were the ones that showed the highest thermal stability in the microwave region. Numerical simulation was also performed to evaluate the behavior of the ceramics as dielectric resonator antenna and the samples presented gain from 3.64 to 5.32 dBi, bandwidth ranging between 56.40 and 130.17 MHz and efficiency between 72.00 and 99.10%, indicating the great potential of application in microwave region.
URI: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/68051
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