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Tipo: Tese
Título: A influência do estanho nas propriedades eletrônicas de catalisadores tipo Ni/Al2O3 na reforma a seco do metano (RSM) e uso do carbono depositado para a preparação de sensor químico
Título em inglês: The influence of tin on electronic properties of Ni/Al2O3 type catalysts in dry reforming of methane (RSM) and use of deposited carbon for the preparation of chemical sensor
Autor(es): Silva, Francisco de Assis Rocha da
Orientador: Valentini, Antoninho
Palavras-chave: Catalisador;Sensor;Reforma;Carbono
Data do documento: 2021
Citação: SILVA, Francisco de Assis Rocha da. A influência do estanho nas propriedades eletrônicas de catalisadores tipo Ni/Al2O3 na reforma a seco do metano (RSM) e uso do carbono depositado para a preparação de sensor químico. 2021. 127 f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2021.
Resumo: A reforma a seco do metano (RSM) é um importante processo químico para a produção de gás de síntese com baixa razão H2/CO. As pesquisas em andamento sobre a reação de reforma a seco do metano (RSM) apontam para o desenvolvimento de catalisadores resistentes a deposição de coque. Neste contexto, este trabalho investigou a influência do estanho sobre o catalisador Ni/Al2O3 visando aplicação na reação de reforma a seco do metano. Os catalisadores tipo xNiySn/Al com diferentes razões mássicas Ni/Sn foram sintetizados pelo método de Pechini (precursores poliméricos) e calcinados ao ar e/ou tratados termicamente em atmosfera de N2. A caracterização foi feita por meio das técnicas de DRX, FTIR, XPS, TPR, RAMAN, BET, MEV/EDS e TG/DTA. Os resultados de DRX mostraram que quantidades maiores do metal promotor (Sn) nas condições de redução empregadas levaram à formação de ligas Ni-Sn na superfície das partículas de Ni (metal ativo) desativando o catalisador. De forma oposta, baixas quantidades de Sn melhoram o desempenho catalítico devido a diminuição da produção de coque. Cálculo de energias de adsorção, via DFT, para as dos reagentes: hidrogênio, benzeno, dióxido de carbono e metano (reações de reforma a seco do metano e de hidrogenação do benzeno), mostraram que a adição do Sn aumenta a densidade eletrônica sobre o átomo de Ni diminuindo a afinidade de adsorção do hidrogênio e do benzeno. Dessa forma o Sn se torna um bom promotor catalítico favorecendo o desempenho dos catalisadores Ni/Al2O3 por diminuir a ocorrência de reações paralelas que produzem coque. O carbono depositado durante a reforma a seco do metano foi utilizado na preparação de um sensor químico para detecção de amônia. O dispositivo contendo apenas o carbono não mostrou estabilidade, porém as composições preparadas com hematita (Fe2O3) ou dióxido de estanho (SnO2) mostraram-se eficientes na detecção de NH3, com limite de detecção de 2,4 ppm a 28 oC e umidade relativa do ar de 65%.
Abstract: Dry reforming of methane (RSM) is an important chemical process for producing synthesis gas with low H2/CO ratio. Ongoing research on the dry reforming methane (RSM) reaction points to the development of catalysts resistant to coke deposition. In this context, this work investigated the influence of tin on Ni/Al2O3 catalyst aiming at application in dry reforming reaction of methane. The xNiySn/Al type catalysts with different Ni/Sn mass ratios were synthesized by the Pechini method (polymeric precursors) and calcined in air and/or heat treated in N2 atmosphere. Characterization was done by means of XRD, FTIR, XPS, TPR, RAMAN, BET, SEM/EDS and TG/DTA techniques. The XRD results showed that larger amounts of the promoter metal (Sn) under the reduction conditions employed led to the formation of Ni-Sn bonds on the surface of the Ni particles (active metal) deactivating the catalyst. Conversely, low amounts of Sn improve the catalytic performance due to decreased coke production. Calculation of adsorption energies, via DFT, for the reactants: hydrogen, benzene, carbon dioxide and methane (dry reforming reactions of methane and hydrogenation of benzene), showed that the addition of Sn increases the electronic density on the Ni atom, decreasing the adsorption affinity of hydrogen and benzene. Thus, Sn becomes a good catalytic promoter favoring the performance of Ni/Al2O3 catalysts by decreasing the occurrence of parallel reactions that produce coke. The carbon deposited during the dry reforming of methane was used in the preparation of a chemical sensor for ammonia detection. The device containing only carbon did not show stability, but the compositions prepared with hematite (Fe2O3), or tin dioxide (SnO2) showed efficient detection of NH3, with detection limit of 2.4 ppm at 28 oC and relative humidity of 65%.
URI: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/62099
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