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http://repositorio.ufc.br/handle/riufc/72296
Tipo: | Dissertação |
Título: | Nanotubos de titanatos modificados com metais: desempenho catalítico na reação de redução catalítica seletiva de NOx por CO |
Autor(es): | Carmo, José Vitor Costa do |
Orientador: | Oliveira, Alcineia Conceição |
Coorientador: | Carvalho, Rossano Lang |
Palavras-chave: | Nanotubos de titanatos;Catálise;CO-SCR |
Data do documento: | 2023 |
Citação: | CARMO, José Vitor Costa do. Nanotubos de titanatos modificados com metais: desempenho catalítico na reação de redução catalítica seletiva de NOx por CO. 2023. 82 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2023 |
Resumo: | Nanotubos de titanatos foram modificados com metais (Cr, Co, Ni, Al, e Ag) através de troca iônica e impregnação úmida (Pt). Os sólidos foram avaliados por Difração de Raios-X (DRX), Espectroscopia Raman, Espectroscopia na Região do Infravermelho com Transformada de Fourier (FTIR), Microscopia Eletrônica de Varredura acoplada a Espectroscopia de Energia Dispersiva (MEV-EDS), Microscopia Eletrônica de Transmissão (TEM), Ressonância Paramagnética de Elétrons (EPR), Espectroscopia de Fotoelétrons por Raios-X (XPS) e isotermas de adsorção-dessorção de N2. A avaliação dos catalisadores na reação de redução catalítica seletiva de NOx em presença de CO (CO-SCR) foi conduzida na faixa de temperatura de 50 a 550 ºC, utilizando-se uma mistura de gases contendo 500 ppm de NOx e 1000 ppm de CO. A fase Na2Ti3O7, cuja estrutura é monoclínica, foi obtida em todos os sólidos, independentemente da inserção de metais nas regiões interlamelares ou deposição na superfície. Os sólidos contendo Pt e Ag entretanto, apresentaram as fases dos óxidos correspondentes, de acordo com os resultados de DRX, espectroscopia Raman e FTIR. As técnicas de SEM e TEM evidenciaram que os sólidos apresentaram partículas com morfologia de nanobastões após a impregnação por Pt e Ni, enquanto os nanotubos de titanatos encontravam-se emaranhados após a inserção de Cr, Co, Ag e Al. A inserção de Al, Ni e Co na região interlamelar dos nanotubos conduziu a um aumento nas propriedades texturais como resultado do aumento da distância entre as paredes dos nanotubos. Em contraposição, Pt, Cr e Ag tiveram propriedades texturais diminuídas, em razão da formação de nanopartículas e deposição de espécies extra-rede na superfície dos sólidos. Os ensaios catalíticos na reação CO-SCR mostraram que todos os catalisadores apresentaram conversão inferior a 20% para temperaturas menores que 100 ºC enquanto os sólidos contendo Pt e Ni atingiram 92% de conversão a 200 e 300 °C, respectivamente. A amostra contendo Co apresentou conversão em torno de 55% a 350 ºC enquanto os demais sólidos contendo Cr, Ag e Al mantiveram conversão abaixo de 20%, independente da temperatura. A elevada conversão do sólido contendo Pt (NTiPt) a 200 °C foi relacionada a presença de espécies de platina extra rede, por exemplo PtOx, PtOxCly ou Pt(OH)xCly, as quais contribuíram para o aumento da acidez do sólido. |
Abstract: | Titanate nanotubes were modified with metals (Cr, Co, Ni, Al and Ag) through ion exchange and wet impregnation (Pt). The solids were evaluated by X-Ray Diffraction (XRD), Raman Spectroscopy and Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR), Scanning Electron Microscopy coupled to Energy Dispersive Spectroscopy (SEM-EDS), Transmission Electron Microscopy (HRTEM), Electron Paramagnetic Resonance (EPR), X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) and N2 adsorption-desorption isotherms. The evaluation of catalysts in the selective catalytic reduction of NOx in the presence of CO was carried out in a temperature range from 50 to 550 ºC, using a mixture of gases containing 500 ppm of NOx and 1000 ppm of CO. The Na2Ti3O7 phase, whose structure is monoclinic, was obtained in all solids, regardless on the insertion of metals in the interlamellar regions or deposition on the surface. The solids containing Pt and Ag, however showed the corresponding oxide phases, according to the results of XRD, Raman spectroscopy and FTIR. SEM and TEM techniques showed that the solids have particles with nanorod morphology after impregnation by Pt and Ni, while the titanate nanotubes were entangled after the insertion of Cr, Co Ag, and Al. The insertion of Al, Ni and Co in the interlamellar region of the nanotubes led to an increase in textural properties as a result of the increase in the distance between the walls of the nanotubes. In contrast, Pt, Cr and Ag had reduced textural properties, due to the formation of the nanoparticles and deposition of extra-lattice species on the surface of the solids. The catalytic tests in the CO-SCR reaction showed that all catalyst presented a conversion of less than 20% at temperatures below 100 ºC, while the solids containing Pt and Ni reached 92% conversion at 200 and 300 ºC, respectively. The sample containing Co presented conversion around 55% at 350 ºC while the other solids containing Cr, Ag and Al maintained conversion below 20%, regardless of temperature. The high conversion of the Pt-containing solid (NTiPt) at 200 ºC was related to the presence of extra-lattice platinum species, for example PtOx, PtOxCly or Pt(OH)xCly, which contributed to the increase in the acidity of the solid. |
Descrição: | Este documento está disponível online com base na Portaria nº 348, de 08 de dezembro de 2022, disponível em: https://biblioteca.ufc.br/wp-content/uploads/2022/12/portaria348-2022.pdf, que autoriza a digitalização e a disponibilização no Repositório Institucional (RI) da coleção retrospectiva de TCC, dissertações e teses da UFC, sem o termo de anuência prévia dos autores. Em caso de trabalhos com pedidos de patente e/ou de embargo, cabe, exclusivamente, ao autor(a) solicitar a restrição de acesso ou retirada de seu trabalho do RI, mediante apresentação de documento comprobatório à Direção do Sistema de Bibliotecas. |
URI: | http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/72296 |
Aparece nas coleções: | DEQ - Dissertações defendidas na UFC |
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