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http://repositorio.ufc.br/handle/riufc/61313| Tipo: | Tese |
| Título: | Avaliação de argilas regionais e obtenção de zeólita X para utilização em catálise |
| Autor(es): | Frederico, Carlos Wellington |
| Orientador: | Silva, Lindomar Roberto Damasceno da |
| Palavras-chave: | Argilas;Caulim;Zéolita X;Catalisadores |
| Data do documento: | 2008 |
| Citação: | FREDERICO, Carlos Wellington. Avaliação de argilas regionais e obtenção de zeólita X para utilização em catálise. 2008. 120 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2008. |
| Resumo: | As argilas regionais são caracterizadas por vários tipos de técnicas analíticas: a análise química, que apontou a relação Si/AI e os possíveis substituintes do Si e Al bem como os cátions trocáveis; a microscopia eletrônica de varredura (MEV), que mostrou a forma da textura da argila e qualificou os tipos de elementos presentes no material; a analise termogravinnétrica (TG), que permitiu reconhecer as faixas de decomposição térmica como ocorrências de perda de água higroscópica e combinada, desidratação e perda de massa total; a capacidade de troca catiônica (CTC), que foi de 121 meq para vermiculita, 140,2 e 140,8 meq para montmorilonita e 6,5 e 25,3 meq para as caulinitas branca e cinza; o infravermelho, que mostrou os modos vibracionais com os respectivos comprimentos de onda e a correlação destes com a característica das argilas, e principalmente, as análises de raios-X que permitiram a identificação da: vermiculita-Pi como [(\192.36Fe0.48A10.16)(A11.28Si2.72)010(OH)2(H20)6M9], contaminada com outras fases como riqueterita, riqueterita férrica, carbonato de cálcio e tremolita; da montnnorilonita como [Ca0.2(Al, Mg)2Si4010(OH)2.4H20] contaminada com grafita; nontronita como [Na0,33Fe2+3(Si, A1)4010(OH)2.xH20] contaminada com quartzo e tricasilita; caulinita cinza-Pi como [Al2(Si205)(OH)4] contaminada com muscovita e caulinita branca-Pb como [Al2(Si205)(OH)4] sem contaminação de outra fase mineral. A zeálita X com estrutura do tipo faujazita é obtida modificando a estrutura de uma argila como a caulinita branca da Paraiba, através da calcinação da caulinita, do ajuste da relação Si/AI por desaluminização com acido sulfúrico, reação hidrotermal a 70°C com hidróxido de sódio, envelhecimento por 18 horas e posterior cristalização a 90°C durante 5 horas. A vantagem deste processo é diminuir a temperatura (70°C) de formação do gel de síntese, trabalhar a baixa pressão, a obtenção de uma única fase cristalográfica e sua reprodutibilidade constante. Este trabalho é complementado com testes de isomerização do n-octano usando catalisadores de níquel e platina suportados na zeólita X, que alcançaram uma taxa de conversão média de 66,8% cuja seletividade foi favorável ao craqueamento para todos os catalisadores exceto para o catalisador de referência, Pt/Y, que apresentou maior isomerização. Os principais produtos obtidos pela reação de hidroisomerização usando o catalisador Ni/NaX, que promoveu a maior taxa de conversão, são: C-(C8) = 2,4-dimetilhexano com 7,6% por isomerização; E-(C6) = 2-nnetilpentano com 7,2%, F-(C5) = isopentano com 6,1% e H-(C4) iso-butano com 5,7% por craqueamento. |
| Abstract: | Local clays are characterized by several types of analytical techniques: chemical analysis, which showed a Si/AI ratio and the possible Si and Al substitutes as well as the exchangeable cations; scanning electron microscopy (SEM), which showed the textural properties of the clay and allowed us to qualify the types of elements present in the material; thermogravimetric analysis (TG), which was valuable in recognizing the thermal decomposition ranges as result of hygroscopic water losses and combined water, dehydration and total weight loss; cationic exchange capacity (CEC), showing a value of 121 meq for vermiculite, 140.2 and 140.8 meq for montmorillonite and 6.5 and 25.3 meq for white and gray kaolins, respectively; infrared, which showed the vibrational modes with the respective wave lengths and their correlation with the clays properties and, specially, the X-ray diffraction analyses which allowed us to identify the following phases: vermiculite-PI as RM92.36Feo.48A10.16)(A11.28Si2.72)010(OH)2(H20)6Mg], contaminated with other phases such as riqueterite, iron riqueterite, calcium carbonate and tremolite; montimorilonite as [Cao.2(A1,M9)25i4010(OH)2.4H20] contaminated with graphite; nantrolite as [Na0.33Fe2+3(Si,A1)4010(OH)2.xH20] contaminated with quartz and tricasilite; gray kaolinite-PI as [Al2(Si205)(OH)4] contaminated with muscovite; and white kaolinite-PB as [Al2(Si205)(OH)4] without any other mineral phase as contaminant. Zeolite X with structure of the type faujazite is obtained by modifying the structure of a clay, like white kaolinite-PB, by means of kaolinite calcination, adjustment of the Si/AI ration through dealuminization with sulfuric acid, hydrothermal treatment at 70 °C with sodium hydroxide, aging for 18 h followed by crystallization during 5 h. The main advantages of this process are the decrease of the work temperature (70°C) of the gel formation during the synthesis, the process being carried out at low pressure, the obtaining of only one crystallographic phase and for being an outstandingly reproductive method. This work is complemented with isonnerisation tests of noctane by using nickel and platinum catalysts supported on zeolite X, which gave rise to an average conversion value of 66.8% and whose selectivity was favourable to the cracking process for all the used catalysts except for the standard one, Pt/Y, which showed higher isomerisation. The main products obtaining by means of reaction of hydroisomerization with the catalyst Ni/NaX, which promoted the highest conversion rate were: C-(C) = 2,4-dimethylhexane with 7.6% by isomerization; E-(C) = 2- methylpentane with 7.2%, F-(C5) = isopentane with 6.1% and H-(C4) = isobutane with 5.7% by cracking. |
| URI: | http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/61313 |
| Aparece nas coleções: | DQOI - Teses defendidas na UFC |
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