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Tipo: Tese
Título: Aumento da estabilidade térmica das matrizes cerâmicas derivadas da ortoferrita de lantânio (LaFeO3) e titanato de cálcio (CaTiO3) para operações em altas frequências (radiofrequência e micro-ondas)
Título em inglês: Increase of thermal stability of ceramic matrix derivated from lanthanum orthoferrite (LaFeO3) and calcium titanate (CaTiO3) for operations in high frequencies (radiofrequency and microwave)
Autor(es): Vasconcelos, Sebastião Junior Teixeira
Orientador: Sombra, Antônio Sérgio Bezerra
Palavras-chave: Matrizes cerâmicas de ortoferrita de lantânio;Estabilidade térmica;Micro-ondas;Radiofrequência
Data do documento: 2020
Citação: VASONCELOS, Sebastião Junior Teixeira Vasconcelos. Aumento da estabilidade térmica das matrizes cerâmicas derivadas da ortoferrita de lantânio (LaFeO3) e titanato de cálcio (CaTiO3) para operações em altas frequências (radiofrequência e micro-ondas). 2020. 97 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2020.
Resumo: Este estudo descreve a síntese e a caracterização de novas matrizes cerâmicas (LaFeO3)(1-m)(CaTiO3)m com diversas composições em massa (m = fração em massa de CaTiO3 adicionada) nas regiões de micro-ondas (MW) e radiofrequência (RF). Os materiais foram obtidos pelo método de reação de estado sólido entre os óxidos do tipo perovskitas ortorrômbicas LaFeO3 (LFO) e CaTiO3 (CTO) e caracterizadas estruturalmente por difração de raios-X (DRX), microscopia eletrônica de varredura/espectroscopia de energia dispersiva de raios-X (SEM/EDS) e espectroscopia Mössbauer (EM). As análises indicaram a formação de matrizes cerâmicas derivadas de LFO com ocupação isomórfica parcial dos sítios La3+ e Fe3+ por Ca2+ e Ti4+ , respectivamente, com leves distorções na célula unitária que afetaram, entre outros, a densidade dos materiais. As propriedades elétricas na região de MW foram estudadas para os materiais constituindo antenas ressoadoras dielétricas (DRAs) através dos parâmetros coeficiente de temperatura da frequência de ressonância (τf), frequências de ressonância (fr), permissividade dielétrica (εr), tangente de perda dielétrica (tgδ) e fator de qualidade (Qd). Para a região de RF analisou-se através da espectroscopia de impedância (EI) as partes real e imaginária da impedância (Z’ e Z”), a parte real da permissividade (ε′), tangente de perda (tgδ), energia de ativação (Ea), condutividade (σ’), capacitância (C) e coeficiente de temperatura de capacitância (TCC). As amostras com m ≤ 0,5 demonstraram operarar bem na região da banda C de MW, enquanto as de composição m ≥ 0,6 operam na região da banda S. Somente uma composição específica demonstrou possuir elevada estabilidade térmica, com τf situado na faixa ± 10 ppm.ºC-1 . As análises de RF evidenciaram permissividade colossal (> 103 ) a 1 Hz e 30ºC para a maioria das composições, especialmente m = 0,1 (ε’ = 3,90 x 104 ) a qual também se associa a maior tgδ da série. LFO0,9CTO0,1 divergiu das demais amostras em todas as análises de RF, possuindo menor Ea de toda série. Contudo, um único tipo de circuito equivalente parece ser suficiente para descrever as propriedades de grão e contorno de grão de todas as amostras. Em termos de estabilidade térmica, a composição com m = 0,5 possui menor variação de TCC com f, possuindo faixas específicas de frequências com maior estabilidade térmica e uma possível composição entre m = 0,3 e m = 0,5 com valores de TCC próximos de zero em baixas frequências.
Abstract: This study describes the synthesis and characterization of novel ceramic matrix (LaFeO3)(1- m) (CaTiO3)m with many weight compositions (m) in the microwave (MW) and radio frequency (RF) regions. The materials were obtained by the solid state reaction between the oxides orthorhombic perovskites LaFeO3 (LFO) and CaTiO3 (CTO), and structurally characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy/dispersive X-ray energy spectroscopy (SEM/EDS) and Mössbauer spectroscopy (MS). The analyzes indicated the formation of ceramic matrix derived from LFO with partial isomorphic occupation of the La3+ and Fe3+ sites by Ca2+ and Ti4+, respectively, with distortions on the unit cell that affected, among others, the materials density. The electrical properties in the MW region were studied for the materials in a dielectric resonant antennas (DRAs) through the parameters coefficient of resonance frequency (τf), resonance frequencies (fr), dielectric permittivity (εr) , tangent of dielectric loss (tgδ) and quality factor (Qd). For the RF region, impedance spectroscopy (IS) determined the real and imaginary parts of the impedance (Z' and Z”), the real part of the permittivity (ε’), tgδ, activation energy (Ea), conductivity (σ’), capacitance (C) and temperature capacitance coefficient (TCC). Samples with m ≤ 0.5 demonstrated to operate well in the region of the MW C band, while composition m ≥ 0.6 operate in the MW S band. Only a specific composition demonstrated high thermal stability, with τf located in the ± 10 ppmºC-1 range. The RF analyzes show colossal permittivity at 1 Hz and 30ºC for many compositions, especially m = 0.1 (ε’= 3.90 x 104 ) which is also associated with the largest tgδ in the series. LFO0.9CTO0.1 is divergent from the other samples in all RF analyzes, having the lowest Ea of the series. However, a single type of equivalent circuit are sufficient to describe the grain and grain boundary properties of all samples. For the thermal stability, the composition with m = 0.5 have the lowest variation of TCC with f. This sample has a specific frequency ranges with greater thermal stability and a possible composition between m = 0.3 and m = 0.5 with TCC = 0 at low frequencies.
URI: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/60603
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