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Tipo: Dissertação
Título: Hidrogéis de goma guar oxidada e carboximetilquitosana com potencial aplicação como sistemas injetáveis
Título em inglês: Hydrogels of oxidized guar gum and carboxymethylchitosan with potential application as injectable systems
Autor(es): Azevedo, Antonio Canuto Neto de
Orientador: Feitosa, Judith Pessoa de Andrade
Palavras-chave: Hidrogéis injetáveis;Base de Schiff;Goma guar;Carboximetilquitosana
Data do documento: 2020
Citação: AZEVEDO, Antonio Canuto Neto de. Hidrogéis de goma guar oxidada e carboximetilquitosana com potencial aplicação como sistemas injetáveis. 2018. 71 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2018.
Resumo: Hidrogéis injetáveis são uma classe de materiais poliméricos que podem ser preparados in situ através da extrusão de seus componentes diretamente no local desejado de maneira minimamente invasiva. Eles podem ser formulados a partir de reticulação química ou física. A formação de base de Schiff é um método de reticulação química que tem se destacado em virtude das condições suaves de reação. Hidrogéis injetáveis via reticulação por reação de base de Schiff preparados a partir de polímeros naturais tem ganhado especial atenção, visto que estes possuem propriedades, como biodegradabilidade e biocompatibilidade. Desta forma, a proposta deste trabalho foi sintetizar hidrogéis baseados em goma guar oxidada e carboximetilquitosana via reticulação por reação de base de Schiff, visando à aplicação como sistemas injetáveis. A goma guar (GG) foi modificada por oxidação com periodato de sódio em diferentes graus de oxidação (20, 50 e 80%). Os derivados oxidados (GGOX) foram caracterizados por Espectroscopia de absorção na região do Infravermelho (FTIR) e Cromatografia de Permeação em gel (GPC). A modificação química foi comprovada pelo aparecimento uma banda de baixa intensidade em 1723 cm-1, atribuída ao estiramento de C=O de aldeído, no espectro de FTIR de GGOX. A oxidação provocou uma redução na massa molar da GG, como revelado pelos cromatogramas de GPC dos derivados oxidados. A quitosana (QTS) foi modificada quimicamente por reação de carboximetilação com ácido cloroacético a fim de obter um derivado hidrossolúvel. O derivado obtido (CMQTS) foi caracterizado por FTIR e Ressonância magnética nuclear 1H (RMN 1H). O espectro de FTIR indica que a reação ocorreu nas hidroxilas do C6 e nos grupos amino da QTS. Esse dado corroborou com o espectro de RMN 1H e, além disso, apontou uma substituição adicional nas hidroxilas do C3. Os hidrogéis foram preparados pela mistura de seus precursores (GGOX e CMQTS), previamente dissolvidos em tampão fosfato pH 7,4 (PBS), em diferentes razões volume/volume (v/v) de GGOX/CMQTS (1:1, 1:2 e 2:1). Os hidrogéis apresentaram valores de tempo de gelificação (tgel) relativamente baixos, sendo a razão 1:2 com maior tgel entre as demais. A análise reológica do processo de gelificação dos hidrogéis indicou que o tgel é dependente da temperatura. Os espectros de FTIR dos hidrogéis mostraram que a reação de reticulação não consumiu totalmente os grupos aldeídos. As imagens de microscopia eletrônica de varredura (MEV) da secção transversal dos hidrogéis revelaram que suas redes poliméricas são dotadas de poros com tamanho distinto e formas variadas, sendo influenciada pelo grau de oxidação da GG. O curto tempo de gelificação torna estes hidrogéis possíveis candidatos para aplicação como sistemas injetáveis na engenharia de tecidos como agente de preenchimento de espaços e/ou liberação controlada de fármacos.
Abstract: Injectable hydrogels are a class of polymeric materials that can be prepared in situ by extruding their components directly into the desired location in a minimally invasive manner. They can be formulated from chemical or physical crosslinking. The Schiff base formation is a chemical crosslinking method has been highlighted because of the mild conditions of reaction. Injectable hydrogels crosslinked by Schiff base reaction prepared from natural polymers have gained special attention, since these have properties such as biodegradability and biocompatibility. Thus, the proposal of this work was to synthesize hydrogels based on oxidized guar gum and carboxymethylchitosan from the Schiff base reaction crosslinking, aiming at the application as injectable systems. Guar gum (GG) was modified by sodium periodate oxidation at different degrees of oxidation (20, 50 and 80%). The oxidized derivatives (OXGG) were characterized by Infrared absorption spectroscopy (FTIR) and Gel Permeation Chromatography (GPC). The chemical modification was confirmed by the appearance of a low intensity band at 1723 cm-1, attributed to stretching of C=O aldehyde, in the FTIR spectrum of OXGG. The oxidation caused a reduction in the molar mass of GG, as revealed by the GPC chromatograms of the oxidized derivatives. Chitosan (CTS) was chemically modified by carboxymethylation reaction with chloroacetic acid in order to obtain a water-soluble derivative. The obtained derivative (CMCTS) was characterized by FTIR and 1H Nuclear Magnetic Resonance (1H NMR). This data corroborated with the 1H NMR spectrum and, in addition, indicated an additional substitution in C3 hydroxyls. The hydrogels were prepared by mixing their precursors (OXGG and CMCTS), previously dissolved in phosphate buffer pH 7.4 (PBS), at different volume / volume (v / v) ratios of GGOX/CMCTS (1: 1, 1: 2 and 2: 1). The hydrogels presented relatively low values of gel time (tgel), being the ratio 1:2 with the highest tgel among the others. The rheological analysis of the gelation process of the hydrogels indicated that the tgel is temperature dependent. The FTIR spectra of the hydrogels showed that the crosslinking reaction did not fully consume the aldehyde groups. Scanning electron microscopy (SEM) images of the cross-section of the hydrogels revealed that that their polymeric networks are equipped with pores of different sizes and varied shapes, being influenced by the degree of oxidation of GG. The short time of gelation makes these hydrogels possible candidates for application as injectable systems in tissue engineering such space filling agent and/or controlled release of drugs.
URI: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/53197
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