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Title in Portuguese: Avaliação do desempenho de catalisadores de cobalto na síntese de Fischer-Tropsch
Author: Menezes, Virgínia Maria Ramalho de
Advisor(s): Fernandes, Fabiano André Narciso
Keywords: Engenharia química
Reatores químicos
Catalisadores
Cobalto
Slurry reactor
Fischer Tropsch
Selectivity
Reaction conditions
Issue Date: 2-Mar-2018
Citation: MENEZES, V. M. R. Avaliação do desempenho de catalisadores de cobalto na síntese de Fischer-Tropsch. 2018. 69 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química)-Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2018.
Abstract in Portuguese: Este trabalho estudou a eficiência de diferentes catalisadores a base de cobalto para a síntese de Fischer-Tropsch (SFT). Para esta finalidade, dois catalisadores distintos foram preparados. Um com 20% de cobalto (w/w%) em peneira molecular SBA-15 e o segundo catalisador de 20% de cobalto suportado em peneira molecular MCM-41, contendo 0,5% do rutênio, promotor da reação. Os materiais foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), microscopia eletrônica de varredura (MEV), adsorção física de N2, espectroscopia de fluorescência de raios X por energia dispersiva (FRX-ED), redução à temperatura programada (RTP), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e espectroscopia na região do infravermelho com transformada de Fourier (FTIR). Os resultados de caracterização revelaram que os materiais preparados apresentaram boa estrutura de mesoporos e área superficial de 402 e 494 m2/g. A difração de raios X mostrou que a adição de cobalto e a calcinação não modificou a estrutura dos suportes e que o cobalto apresentou-se na forma de óxido de cobalto Co3O4. A impregnação do metais nos suporte reduziu a área de superfície específica e o volume de poros, no entanto a estrutura das peneiras moleculares (SBA-15 e MCM-41) não foi alterada. O teste catalítico foi realizado em reator de leito de lama e foram testadas 5 condições de pressão e temperatura para duas razões de H2:CO. Para o catalisador Co/SBA-15, as temperaturas variaram de 240-270 ºC e as pressões ficaram na faixa de 20-30 atm. Foram usadas razoes de H2:CO de 1:1 e 2:1. Para todas as condições testadas, foi observada conversão total de CO em hidrocarbonetos. A seletividade de hidrocarbonetos C5+ foi maior a razão de H2:CO mais baixa (1,0) e quando a temperatura se manteve mais baixa temperatura (240 ºC). O catalisador Co/Ru/MCM-41 foi testado em apenas uma razão H2:CO (1,0), com temperaturas variando de 200-270 ºC e pressões de 20-30 atm. A atividade do catalisador foi menor do que o Co/SBA-15. Os principais produtos da síntese foram os hidrocarbonetos na faixa de C2-4. A produção de C5+ foi favorecida em baixa temperatura (200 ºC) e baixa pressão (20 atm). Os hidrocarbonetos C10+ tiveram maior seletividade em pressão mais baixa (20 atm) e a temperatura mais alta (270 ºC).
Abstract: The purpose of this work is to study the efficiency of different cobalt-based catalysts for Fischer-Tropsch synthesis (SFT). For this purpose, two different catalysts were prepared. The first catalyst was a 20% percentage of cobalt supported on SBA-15 molecular sieve. The second catalyst was supported on MCM-41 molecular sieve, containing 20% active metal, cobalt, and 0.5% ruthenium, promoter of the reaction. The materials were characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), physical adsorption of N2, dispersive energy X-ray fluorescence spectroscopy (FRX-ED), programmed temperature reduction (RTP) transmission electron microscopy (TEM) and Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR). The characterization results revealed that the prepared materials had good mesopore structure and satisfactory surface area. X-ray diffraction showed that addition of cobalt and calcination did not modify the structure of the supports and that cobalt was in the form of cobalt oxide Co3O4. The impregnation of the metals in the carriers reduced the specific surface area and pore volume, however the structure of the molecular sieves (SBA-15 and MCM-41) was not altered. the presence of ruthenium in the Co/Ru/MCM-41 catalyst was not observed via XRD due to the small amount (0.5%) added. The catalytic test was performed on a sludge bed reactor and 5 pressure and temperature conditions were tested for two H2:CO ratios. For the Co/SBA-15 catalyst, temperatures ranged from 240-270 °C and pressures were in the range of 20-30 atm. H2:CO ratios of 1:1 and 2:1 were used. For all conditions tested, total conversion of CO to hydrocarbons was observed. The selectivity of C5+ hydrocarbons was higher at the lower H2: CO ratio (1.0) and when the temperature was kept at lower temperature (240 °C). The Co/Ru/MCM-41 catalyst was tested in only one H2:CO (1.0) ratio, with temperatures ranging from 200-270 °C and pressures of 20-30 atm. The catalyst activity was lower than Co/SBA-15. The main products of the synthesis were the hydrocarbons in the range of C2-4. The production of C5+ was favored at low temperature (200 °C) and low pressure (20 atm). The C10+ hydrocarbons had higher selectivity at lower pressure (20 atm) and higher temperature (270 °C).
URI: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/31542
metadata.dc.type: Dissertação
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