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Title in Portuguese: Propriedades Estruturais, Eletrônicas, Óticas e Vibracionais das ligas Ca1-xMgxO e Ba1-ySryO via DFT
Title: Structural, Electronic, Optical and Vibrational Properties of Ca1-xMgxO and Ba1-ySryO alloys via DFT
Author: Almeida Neto, Francisco Wagner de Queiroz
Advisor(s): Lima Neto, Pedro de
Keywords: Ligas ternárias,
Compostos iônicos
Óxidos alcalinos terrosos
Issue Date: 2018
Citation: ALMEIDA NETO, F. W. Q. (2018)
Abstract in Portuguese: Esta dissertação tem por objetivo o estudo das propriedades estruturais, eletrônicas, óticas e vibracionais das ligas de Ca1-xMgxO e Ba1-ySryO dento da Teoria do Funcional de Densidade usando o método da supercélula 2 x 2 x 2 (e além), o qual permite um conjunto expandido de frações molares. A otimização das estruturas dos óxidos puros e das ligas foram feitas usando o código CASTEP combinado com a aproximação do gradiente generalizado (GGA) parametrizado por Perdew,Burke e Ernzerrof (PBE) com a correção por dispersão, além de pseudopotencial de norma conservada e uma base de ondas planas com energia de corte de 800 eV. A partir da otimização foi possível calcular todas as propriedades de interesse: padrão de difração de raio-X, estrutura de bandas, massa efetiva, absorção ótica, função dielétrica e os espectros vibracionais no infravermelho e Raman. Os resultados mostram que ao se realizar a troca de um cálcio (bário) por um magnésio (estrôncio), para um mesmo valor da fração molar x (y), é possível obter diferentes simetrias de rede. As entalpias de formação, em geral, aumentam em módulo conforme varia a quantidade de Mg (Sr) e, não existe diferença apreciável entre os valores para diferentes simetrias de rede e mesma fração molar, assim diferentes espécies polimorfas podem coexistir. O padrão calculado da difração de raio-X mostra que, com o aumento de x (y), os picos se deslocam para valores maiores do ângulo de difração. O band gap depende fortemente da simetria de rede, portanto não mostra uma variação linear com a composição. Nas ligas Ca1-xMgxO foi investigado que a transição do band gap do indireto para direto ocorre no intervalo de 0,072 ≤ x ≤ 0,1094. O cálculo das massas efetivas dos elétrons e dos buracos mostram que, nessas ligas, o transporte de carga se dá preferencialmente por meio dos elétrons. Quanto à absorção ótica, ambas as ligas apresentam seu espectro de absorção na região do ultravioleta, com uma banda intensa em torno de 50 nm e uma ampla faixa de absorção com intensidades dependentes da simetria de rede. Observamos também que a resposta dielétrica das ligas muda drasticamente conforme aumenta a fração molar. Os espectros no infravermelho e Raman das ligas apresentam singulares, as quais podem ser usadas para diferenciar as estruturas.
Abstract: This dissertation aims to study the structural, electronic, optical and vibrational properties of the Ca1-xMgxO and Ba1-ySryO alloys within the Density Functional Theory using a 2 x 2 x 2 (and beyond) supercell approach, which allows an expanded set of molar fractions. The optimization of the pure oxides and alloys structures were done using the CASTEP code combined with the Generalized Gradient Approximation (GGA) parameterized by Perdew, Burke and Ernzerrof (PBE) with the dispersion correction method. Norm-conserving pseudopotentials and a plane-wave basis set with energy cut-off 800 eV were used. From the optimization of all structures it was possible to calculate all properties of our interest: X-ray diffraction pattern, band structure, effective mass, optical absorption, dielectric function and infrared and Raman vibrational spectra. The results show that when we changed calcium (barium) by magnesium (strontium), for the same molar fraction x (y), different lattice symmetries were found. The enthalpy of formation, in general, increases in modulus as the Mg (Sr) content increases, and there is no appreciable difference in enthalpy values among alloys of different lattice symmetries with identical molar fraction, so different polymorphic species may co-exist. The calculated X-ray diffraction pattern show that with increase of x or y the peaks move to larger values of diffraction angles. The band gap energy depends strongly on the lattice structures, thus band gap does not show a linear variation with composition. The Ca1-xMgxO alloys exhibits the indirect-to-direct band gap transition occurring in the range 0,072 ≤ x ≤ 0,1094. The effective masses for electron and hole were calculated and the charge transport occurs preferentially through electrons. For optical properties, all alloys exhibit their absorption spectrum in the ultraviolet region with an intense band around 50 nm and a broad absorption range with intensities as function of lattice structure. We also observed that the dielectric response of all alloys changes drastically as the Mg (Sr) content increases. Infrared and Raman spectra of the alloys shows singularities which it is possible to use to differentiate one from another symmetry.
Description: ALMEIDA NETO, Francisco Wagner de Queiroz. Propriedades Estruturais, Eletrônicas, Óticas e Vibracionais das ligas Ca1-xMgxO e Ba1-ySryO via DFT. 2018. 134 f. Dissertação (Mestrado em Química)-Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2017.
URI: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/30769
metadata.dc.type: Dissertação
Appears in Collections:DQAFQ - Dissertações defendidas na UFC

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