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Title in Portuguese: Catalisadores baseados em Fe-C mesoporosos para síntese de Fischer-Tropsch
Title: Fe-C based mesoporous catalysts for Fischer-Tropsch synthesis
Author: Cruz, Márcia Gabriely Alves da
Advisor(s): Oliveira, Alcineia Conceição
Co-advisor(s): Fernandes, Fabiano André Narciso
Keywords: Engenharia química
Catalisadores
Carbono polimérico
Magnetita
Fischer-Tropsch
Iron carbides
Ferrocene
Issue Date: 10-Feb-2017
Citation: CRUZ, M. G. A. Catalisadores baseados em Fe-C mesoporosos para síntese de Fischer-Tropsch. 2017. 97 f. Tese (Doutorado em Engenharia Química)–Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2017.
Abstract in Portuguese: A proposta deste trabalho é estudar a influência do método de preparação de catalis adores contendo Fe - carbono para a reação de Fischer - Tropsch (SFT). Para este fim, duas séries de sólidos foram preparadas. A primeira série foi composta de Fe contendo carbono pré - tratados em diferentes temperaturas de calcinação . A segunda série de materi ais é composta por sólidos obtidos por distintos métodos de preparação. Todos os materiais foram caracterizados por difração de raios - X (DRX), e spectroscopia Raman, m icroscopias eletrônicas de varredura e transmissão (SEM e TEM), propriedades texturais, co mposição elementar por espectroscopia de energia dispersiva de raios - X (EDS), redução termoprogramada (TPR) e espectros copia fotoeletrônica de raios - X (XPS). Os resultados revelaram que os carbetos formados nos sólidos de Fe impregnados em carbono poliméri co mesoporoso resultaram em boas propriedades texturais e estruturais. No entanto, estes materiais não foram completamente oxidados durante a reação de SFT, enquanto qu e a formação de carbetos oriundos da reação de magnetita e  ou ferro metálico resultaram em catalisadore s ativos para SFT. A segunda série de materiais aplicou os métodos de co - precipitação assistida do copolímero com o precursor de ferro (CP), modificação química do ferroceno (CM), sol - gel (SG) e impregnação de ferro sobre o carbono poliméric o (IM). O método de preparação SG resultou em uma conversão do gás de síntese de 56% e produtividade de 34 mg hidrocarboneto .g cat - 1 .h - 1 a 240 o C e 20 atm. O método IM gerou um catalisador de Fe/C com sítios ativos bastante expostos, incluindo os sítios redo x Fe 3+ e Fe 2+ superficiais que possuem excelentes propriedades em SFT. A rota CM possibilitou a formação de nanopartículas de hematita e maguemita sobre o carbono, os quais foram reduzidos in situ à magnetita e carbeto de ferro, sendo a última espécie alt amente ativa na reação reversa de shift (RWGS) . A síntese de co - precipitação assistida do copolímero, CP, facilitou a formação de grandes cristais de magnetita, que sofreram sinterização e coqueamento na SFT. Dentre esses métodos, o método SG mostrou desem penho superior aos demais, devido à boa dispersão de Fe bem como à produção das fases magnetita estável e Fe contendo carbono dopado com nitrogênio.
Abstract: This work deals with the influence of preparation methods of Fe - containing carbon catalysts for Fischer - Tropsch Synthesis (SFT). For these purposes, two series of solids were prepared. The first series was the Fe - based catalysts supported o n polystyrene mesoporous carbon pretreated at dif ferent calcination temperatures. The second series of materials was the solids prepared by distinct preparation methods. All solids were characterized by X - ray diffract ion (XRD) , Raman spectroscopy, s canning and t ransmission electron microcopies (SEM and TEM), textural properties, elemental composition by X - ray dispersive spectroscopy (EDS), temperature programmed reduction (TPR) and X - ray photoelectron spectroscopy (XPS). It was shown that the preexistent carbides phases obtained in the Fe - containing polymeric mesoporous carbons upon using elevated temperatures of calcinations resulted in a solid with good textural and structural properties. However, these materials were not comp letely reoxidized during the SFT reaction while the formation of carbides through the polymeric carbon reaction with magnetite and  or metallic iron resulted in highly active catalysts for SFT . The second series of materials applied copolymer assisted co - p recipitation of iron precursor (CP) , chemical modification of ferrocene (CM) , sol - gel (SG) and wetness impregnation of iron on polymeric carbon (IM) methods . SG method solid resulted in a conversion of syngas up to 56% and productivity of 34 mg hydrocarbon .g cat - 1 .h - 1 at 240 o C and 20 atm. IM gave a Fe/C based catalyst with the highest exposure of active sites, including surface Fe 3+ and Fe 2+ redox sites with great properties in SFT . CM route enabled the formation of hematite and maghemite nanoparticles on ca rbon, which were reduced in situ to magnetite and iron carbide s, the latt er being the most active for the water - gas - shift reaction (RWGS) reaction. It was found that copolymer assisted CP facilitate d the production of large crystals of magnetite, which suf fered sintering and coking in SFT . Among these methods, SG proved to have superior performance due to the good dispersion of Fe, stable magnetite as well as iron carbide and Fe - doped nitrogen carbon phases production.
URI: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/25544
metadata.dc.type: Tese
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